Ο Γεώργιος Ζαλοκώστας γεννήθηκε στο Συρράκο της Ηπείρου το 1805. Ήταν γιος του πλούσιου εμπόρου Χριστόφορου Ζαλοκώστα, που έπεσε στη δυσμένεια του Αλή Πασά και αναγκάστηκε να καταφύγει με την οικογένειά του στο Λιβόρνο της Ιταλίας. Εκεί, ο νεαρός Γεώργιος πήγε σε ιταλικό σχολείο, άρχισε να ασχολείται με τη ζωγραφική και ξεκίνησε σπουδές νομικής, τις οποίες δεν ολοκλήρωσε.
Μετά την έναρξη της επανάστασης του 1821 εγκαταστάθηκε με την οικογένειά του στον Πύργο της Ηλείας. Εκεί έχασε και τους δύο γονείς του σε μία μέρα και λίγο αργότερα τον αδερφό του Δημήτριο. Έφυγε για το Μεσολόγγι και υπήρξε ένας από τους ελάχιστους επιζήσαντες της ηρωικής Εξόδου το 1826.
Στη συνέχεια πολέμησε δίπλα στον οπλαρχηγό Παπασταθόπουλο και μετά την απελευθέρωση υπηρέτησε ως οικονομικός αξιωματικός του Στρατού και της Χωροφυλακής.
Στη λογοτεχνία πρωτοεμφανίστηκε επίσημα το 1851 με τη βράβευσή του στο Ράλλειο ποιητικό διαγωνισμό για το ποίημά του «Μεσολόγγιον». Το ποιητικό έργο του κινήθηκε άλλοτε στο χώρο της καθαρεύουσας και άλλοτε στα πλαίσια μιας απλούστερης γλώσσας, με επιρροές που καλύπτουν το ευρύ φάσμα, από το ρομαντισμό των αδερφών Σούτσων και το νεοκλασικιστικό ιδεώδες ως την ποίηση του Σολωμού και της Επτανησιακής σχολής.
Έγραψε κάθε είδους ποιήματα (πατριωτικά, λυρικά, ρομαντικά) και τραγούδησε με την ποίησή του, όσο μπορούσε, τις πίκρες που του επιφύλαξε η ζωή. Και οι πίκρες αυτές ήταν πολλές. Αρκεί να σημειωθεί ότι από τα εννιά παιδιά που είχε, έχασε τα επτά. Και σαν σεμνός και εσωστρεφής χαρακτήρας που ήταν, έδωσε στην ποίηση ολόκληρο τον εαυτό του. Ασχολήθηκε επίσης με την πεζογραφία, τη μετάφραση, το αισθητικό και το λογοτεχνικό δοκίμιο, ενώ συνεργάστηκε στην έκδοση των περιοδικών «Μνημοσύνη» και «Ευτέρπη».
Από τα ποιήματά του γνωστότερα είναι: «Χάνι της Γραβιάς», «Μπότσαρης», «Η κόρη του γερο-Μούρτου», «Η μάχη του Σοβελάκου», «Σκιαί του Φαλήρου», «Αρματολοί και Κλέφτες», «Το φίλημα» και «Η αναχώρησίς της». Τα δυο τελευταία μελοποιήθηκαν και ήταν ιδιαίτερα δημοφιλή στην εποχή τους. Στις μέρες μας, «Το Φίλημα» το γνωρίζουμε ως δημοτικό τραγούδι, ενώ «Η αναχώρισίς της» μελοποιήθηκε και από τον Γιάννη Σπανό με ερμηνευτή το Μιχάλη Βιολάρη (1968).
Ο Γεώργιος Ζαλοκώστας πέθανε στην Αθήνα στις 3 Σεπτεμβρίου 1858, σε ηλικία 53 ετών.